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Rubrique géosciences [annexe de "Géologie & Alpes"]

3) Analyses des traces de fissions

II.1.3. Analyse des traces de fission

 

II.1.3.1. Révélation des traces de fission spontanées

 

De part leur diamètre très faible (quelques nm), les traces de fission fossiles ne sont pas directement observables au microscope optique (Price et Walker, 1962b). Un traitement par une solution acide est nécessaire afin de les « révéler » (dissolution de la surface). Tant que l’étape de révélation chimique des cristaux n’est pas effectuée, les traces sont dites « traces latentes ». L’agent acide réagit sur l’ensemble de la surface en contact et préférentiellement sur les traces latentes qui constituent des sites d’attaques favorables car elles sont chimiquement plus réactives que le reste du minéral.

 

La révélation des traces de fission est effectuée pour des traces recoupant une surface interne du minéral préalablement obtenue par le polissage de la face du plot de résine contentant les cristaux. Seuls les traces et les défauts (microfractures, clivages) interceptant le plan de polissage sont atteints par l’acide (Fig. 5). Par conséquent, c’est généralement les traces de surface qui sont rendues visibles par la révélation acide. Dans certains cas, les traces de fission dites confinées, c'est-à-dire se trouvant plus profondément dans le cristal, peuvent être révélées par l’intermédiaire des autres traces de surface et/ou par des défauts (Fig. 5) qui permettent de véhiculer l’agent acide. Par définition, une trace confinée correspond à une trace totalement incluse dans le minéral et qui ne pourra être révélée que si elle recoupe un ou plusieurs autres défauts du cristal, séquent au plan d’attaque.

 

Fig5

 

 

L’attaque acide est réalisée dans une solution d’acide nitrique avec une concentration de 5M à une température de 20±0,5°C durant 20 ± 1s (Tab. 1). La durée du bain acide des échantillons est un paramètre important dans la qualité de révélation des traces de fission (Laslett et al., 1984 ; Fig. 6).

 

Condition de révélation

Références

Concentration

Durée d’attaque (sec.)

Température (°C)

HNO3 à 0,8 M

45

20

Wagner et Reimer, 1972

HNO3 à 0,8 M

50

T° ambiante

Hurford et Green, 1983

HNO3 à 1,6 M

40

20

Crowley et al., 1991

HNO3 à 5 M

20

20

Green, 1986

HNO3 à 5 M

25

23

Donelick et al., 1990

 

Tab. 1 : Conditions de révélation des traces spontanées dans les apatites.

 

 

Lors de l’attaque acide, le diamètre du trou d’attaque[1], la longueur des traces ainsi que leur densité augmentent de manière progressive et rapide jusqu’à un seuil d’attaque (phase de plateau : Fig. 6). Le protocole d’attaque acide calé sur une durée de 20 secondes est choisi car il correspond au seuil d’attaque (Fig. 6). Les conditions de révélation doivent demeurer identiques pour chaque préparation afin de ne pas introduire un biais sur les longueurs de traces qui seront par la suite mesurées.



[1] Trou d’attaque : Interception entre la trace et la surface.

 

  Fig6

 

 

La morphologie des traces révélées résulte du rapport entre la vitesse de dissolution de la matière minérale seine Vg et la vitesse de dissolution des traces latentes Vt (Fleischer et Price, 1963a, b). Le rapport des vitesses d'attaque Vg/Vt est toujours inférieur à 1 et caractérise la forme de la trace.

 

Dans le cas des apatites, la vitesse de dissolution dépend également de l’orientation de la trace par rapport à l’axe cristallographique c. En effet, lors de l’attaque chimique, les vitesses de dissolution Vg et Vt ne sont pas identiques selon les axes du cristal (Masumoto, 1992). Chaque plan cristallographique possède par conséquent son propre taux d’attaque (Fleischer et al., 1975). Ce phénomène peut être assimilé à un ellipsoïde de dissolution propre au système cristallin du cristal (Fig. 7). Dans le plan perpendiculaire à l’axe c, les traces révélées apparaissent sous la forme d’un V et présentent un angle d’ouverture important. En revanche, les traces parallèles à l’axe c apparaissent beaucoup plus fines mais d’une longueur plus importante (Fig. 7). Cette géométrie des traces vient du fait que leur vitesse de dissolution est plus rapide parallèlement à l’axe c. Cela est la conséquence que Vt est plus important parallèlement à l’axe c que perpendiculairement à ce même axe. L’effet de l’orientation cristallographique est à l’origine des différentes géométries de traces en hexagone, en aiguille ou encore en lame de couteau.

 

Fig7.jpg

 

 

II.1.3.2. Révélation des traces de fission induites

 

Suite à l’étape d’irradiation, les feuilles de mica (muscovite) sont séparées des échantillons et sont soumises à une attaque par une solution d’acide fluorhydrique (HF) afin de révéler les traces induites. Les feuilles de mica sont attaquées par un bain d’HF à 40 % dans des béchers en Téflon. Les conditions de révélation des traces induites sur micas utilisées dans cette étude sont d’une durée d’attaque de 20±1 minutes à une température de 20±1°C (Green, 1985).

Les feuilles de mica sont rincées dans deux bains successifs d’eau distillée pendant une vingtaine de minutes puis immergées dans un bain d’eau distillée pendant une nuit. Les micas sont par la suite séchés sur une plaque chauffante à 60°C.

 

II.1.3.3. Reconnaissance d’une trace de fission

 

 

L’observation des traces de fission est réalisée à partir d’un microscope optique de type métallographique qui permet de visualiser l’échantillon en lumière transmise (par transparence) et réfléchie (par réflexion). Comme pour la révélation acide, l’emploi d’un protocole de comptage et de mesure des traces est nécessaire et jouera un rôle non négligeable sur la qualité des données. Son application stricte aura pour effet de garder une certaine constance dans la mesure et la comptabilisation des traces. Dans ce protocole, les critères de reconnaissance d’une trace de fission jouent un rôle important.

 

Fig8.jpg

 

 

Les traces de fission apparaissent au microscope optique comme des défauts linéaires de longueur finie (inférieure à 20 µm) sans orientation préférentielle (Fig. 8) contrairement aux clivages ou aux dislocations du cristal (Fleischer et al., 1975).

Les traces de fission spontanées recoupant le plan de polissage (traces de surface) se reconnaissent en lumière transmise sous la forme de fins tirets noirâtres (Fig. 8 et Fig. 9(3)) présentant une terminaison en « pointe de flèche ». Selon leur angle d’intersection avec le plan de polissage, les traces spontanées peuvent également apparaître sous l’aspect d’ellipsoïdes. Ces ellipsoïdes correspondent aux trous d’attaque (etch pit) qui sont les points d’entrée de l’acide dans le cristal permettant la révélation des traces latentes. Le diamètre du grand axe de chaque « etch pit » est orienté parallèlement à l’axe c ainsi qu’aux bordures du cristal et correspond aux Dpar selon la définition donnée par Donelick, 1993 ; Burtner et al., 1994 et Carlson, W.D., Donelick, R.A. and Ketcham, R.A., 1999. Variability of apatite fission-track annealing kinetics: I. Experimental results. Am. Mineral. 84, pp. 1213–1223. View Record in Scopus | Cited By in Scopus (132)Carlson et al., 1999 (Fig. 9 (2) et Fig. 10). Cette orientation non aléatoire des Dpar permet de les distinguer de quelconques artefacts. Ce sont les traces de surface qui vont être employées pour la détermination de l’âge TF.

 

Fig9-10.jpg

 

 

La géométrie en ellipsoïde des points d’attaque (etch pit) générés par l’acide est dépendante de l’orientation cristallographique (Fig. 11A, B). La vitesse d’attaque par l’acide évolue suivant les directions cristallographiques de la même manière que pour les traces. Le point d’attaque présente une géométrie hexagonale (Fig. 11B) et son diamètre est amplifié si le plan d’observation est perpendiculaire à l’axe c. La géométrie du point d’attaque, sous cette orientation, illustre le système cristallin hexagonal de l’apatite.

 

Fig11.jpg

Fig12.jpg

 

 

Les traces confinées se trouvant plus profondément dans le cristal se distinguent en lumière réfléchie et apparaissent sous l’aspect de fins tirets blanchâtres et translucides (Fig. 9 (1) et Fig. 12). Ce sont des traces entières terminées par deux extrémités coniques.

 

 

Les traces confinées qui sont disposées parallèlement au plan d’observation sont prises en compte afin de mesurer des longueurs réelles et éviter d’introduire des corrections d’angles qui vont accroître la marge d’erreur dans la mesure. Les mesures de longueur de ces traces confinées sont utilisées pour la reconstitution de l’histoire thermique. Les traces confinées existent sous deux catégories. Elles peuvent être recoupées soit part une autre trace séquente à la surface d’observation (Track IN Track : TINT, Fig. 12A) soit par une fracture ou un clivage également séquent à cette surface (Track IN CLEave : TINCLE, Fig. 12B) (Lal et al., 1969). Dans cette étude, la mesure des TINCLE n’est pas prise en compte. La longueur initiale d’une trace confinée est susceptible de varier notamment dans le cas des tracks in cleavage. Plusieurs théories d’ordres chimiques et microtectoniques existent à ce sujet (Jonckheere et al., 1993). Les fractures drainent des fluides naturels acides pouvant avoir un effet de préattaque chimique sur les traces qu’elles peuvent recouper. La longueur originelle des traces de fission peut donc être altérée. Cette même conséquence peut également être provoquée par un effet extensif de part et d’autre de la fracture.

 

Au niveau des feuilles de muscovite, les traces de fission induites présentent globalement les mêmes caractéristiques de reconnaissance que les traces spontanées observées sur les cristaux d’apatite. Elles apparaissent également sous la forme de fins tirets noirâtres avec une terminaison en pointe et sont dispersées aléatoirement (Fig. 13), en revanche les trous d’attaque sont en forme de diamant (diamond shape) et dépendent du contact entre le détecteur et l’échantillon. Les traces induites sur détecteur externe sont uniquement des traces de surface car elles sont le résultat de la réception de fragment de fission provenant des grains d’apatite sous-jacents.

 

Fig13.jpg

 

 

II.1.3.4. Comptage et mesure

 

Le comptage des traces de surface et la mesure des longueurs des traces confinées sont réalisés avec un microscope optique métallographique de type Leica DMLM (Fig. 14).

 

Fig14.jpg

 

Le microscope est équipé d’une surplatine motorisée (Kinetek) pilotée par le programme de gestion FT Stage (par T. Dumitru). La platine permet d’enregistrer la position de chaque cristal analysé présent dans l’échantillon. Par ce procédé, le programme de gestion peut trouver de manière automatique l’image de ces cristaux au niveau des détecteurs externes (Fig. 15) et passer de l’un à l’autre avec une précision de l’ordre de la dizaine de microns. Cette semi-automatisation permet de gagner en rapidité lors des mesures et limite les erreurs de positionnement notamment lorsque le nombre de traces induites sur le détecteur est faible rendant par conséquent une reconnaissance difficile.

Fig15.jpg

 

 

Le comptage est effectué dans une aire définie du cristal, dépourvue d’artefact (cassure, rayure) et d’inclusion minérale pour éviter de quelconques défauts (microfractures) et de possibles variations chimiques (zonation chimique). En effet, la zonation chimique et les inclusions peuvent provoquer un contraste important de la densité des traces (Fig. 16). Il est également préférable de ne pas effectuer de comptage en bordure du grain ainsi que la surface équivalente sur le mica car il existe des problèmes de contact entre l’échantillon et le détecteur externe.

 

Fig16-17

 

 

Le comptage des traces révélées (Ns sur le cristal et Ni sur le détecteur) s’opère à partir d’une surface quadrillée issue d’une grille-réticule placée dans un des deux oculaires, ce qui permet de mesurer l’aire de comptage et de déterminer les densités des traces spontanées (ρs) et induites (ρi). Le comptage s’effectue alternativement entre les grains d’apatite et le détecteur (Fig. 17). La surface de comptage et la position du comptage sont identiques entre les deux supports. Le champ d’observation pour la comptabilisation des traces est parcouru par une grille (Fig. 17) composée par des carreaux faisant 10 µm de côté pour un grossissement de 1000 x. Le repère quadrillé va permettre d’organiser le comptage.

La densité de traces est déterminée en rapportant le nombre de traces comptées à la surface de comptage (nombre de cases de la grille réticulée dans lesquelles les traces ont été comptées). La densité des traces (ρs et ρi) est exprimée en nombre de traces/cm² avec ρ(s,i) = N(s,i)/(Ng x S). Ng étant le nombre de cases de la grille dans lesquelles sont comptées les traces et S l’unité de surface égale à 1.10-6 cm².

 

La mesure des longueurs de traces confinées est effectuée avec le même microscope. La mesure est assistée grâce à une tablette à dessin (digitaliseur Calcomp) et d’une souris curseur munie d’un pointeur électroluminescent de forte intensité visible depuis le microscope (Fig. 14) via un système de renvoi par prisme (tube à dessin). Ce pointeur constitue le repère lumineux entre la tablette digitale et l’échantillon examiné au microscope. En effet, l’image du curseur se surimpose à celle des traces observées. Les traces sont mesurées en pointant les deux extrémités de chacune d’entre elles avec le curseur lumineux. La tablette digitale détermine les coordonnées XY respectives de chaque terminaison de traces. Les paires de coordonnées ainsi obtenues sont listées et stockées dans un tableur sous FT Stage s’occupant d’effectuer automatiquement la conversion des coordonnées en longueur (µm).

Il est préalablement indispensable de vérifier la reproductibilité des mesures avant leur prise en compte. Pour cela, un facteur de calibration de la tablette est déterminé à partir de 50 mesures de longueur sur une même trace. L’erreur systématique sur la mesure d’une trace confinée, dépendant de la précision de visée d’un point ou d’un segment (extrémités des traces confinées), est de l’ordre de 0,2 µm.

 

Toutes les mesures de longueur des traces confinées et des Dpar s’effectuent sur la face prismatique du cristal reconnaissable par l’orientation commune des Dpar (Fig. 18 A). Les etch pit présentant une orientation désorganisée indiquent que le plan d’observation n’est pas parallèle à l’axe c du cristal (Fig. 18 B). Dans cette situation, les mesures de longueur ne sont pas utilisables.

Fig18.jpg

Le Dpar, correspondant à la moyenne arithmétique du diamètre des traces projetées, est mesuré parallèlement à l’axe c (Fig. 10) de l’apatite (Carlson et al., 1999). Etant de forme ellipsoïdale, les Dpar sont mesurés uniquement au niveau de leur axe majeur. Cinq mesures de Dpar sont réalisées pour chaque grain afin d’établir une moyenne. L’intérêt de prendre en compte la mesure du Dpar permet d’apporter une estimation de la chimie du cristal (estimation de la proportion en chlore notamment) et d’un possible biais de cette chimie sur les valeurs mesurées.

 

Selon la densité des traces, une centaine de mesures de longueur de trace confinée sont réalisées par échantillon. Il existe quelques méthodes de comparaisons des mesures de longueur de traces entre les analystes mais il n’existe pas de facteur de correction adopté par tous les laboratoires. La seule méthode de normalisation pouvant être utilisée est l’angle des traces par rapport à l’axe c du cristal. A défaut d’un paramètre de correction interlaboratoire, la reproductibilité des mesures de longueur des traces confinées est réalisée sur une quinzaine d’échantillons témoins (apatites de Durango) puis comparée (Fig. 19) entre différents observateurs. Afin de tester la reproductibilité de la concordance des mesures de manière robuste, les mesures sont réalisées sur des séries d’échantillons caractérisés pas des gammes de longueurs de traces variées.

 

Fig19.jpg

 

 

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