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Rubrique géosciences [annexe de "Géologie & Alpes"]

6) Analyses (U-Th)/He

II.2. Analyses (U-Th)/He

 

II.2.1. Introduction

 

L’utilisation de cette méthode pour des datations radiochronologiques a vu le jour au début du XXème siècle (Strutt, 1903 ; Rutherford, 1906). La méthode (U-Th)/He sur apatite a suscité un regain d’intérêt depuis l’étude de Zeitler et al. (1987). Ils furent les premiers à montrer la faisabilité et l’intérêt de ce thermochronomètre et ont proposé que les datations par l’hélium fournissent des âges de refroidissement correspondant à la fermeture du système minéral pour de très basses températures par rapport aux autres systèmes radiochronologiques classiques utilisés. Les premières expériences de diffusion ont permis d’établir une température de fermeture inférieure à 100°C dans le cas de cristaux d’apatite (Zeitler et al., 1987 ; Lippolt et al., 1994 ; Wolf et al., 1996b).

 

 

Les études employant cette méthode ont débuté à partir de 1997 (Reiners et Farley, 1999). Cette dernière permet d’avoir accès à l’histoire thermique à basse température d’un objet géologique donné (chaînes de montagnes, bassins sédimentaires) et donne également accès  aux âges d’exhumation et d’évènements thermiques tout comme les traces de fission.

 

Le résultat initial était que les âges obtenus par la méthode (U-Th)/He sont plus sensibles aux faibles températures mais, en réalité, les dernières études (Green et al., 2006 ; Flowers et al., 2009 ; Gautheron et al., 2009) proposent une sensibilité thermique très variable et voir même équivalente par rapport aux traces de fission. Ces nouvelles données seront discutées plus en aval.

 

II.2.2. Principe de la méthode

 

Dix radionucléides de grande longévité produisant naturellement des particules α existent sur  Terre : 144Nd, 147Sm, 148Sm, 152Gd, 174Hf, 186Os, 190Pt, 232Th, 235U et 238U. Pour la technique de la thermochronologie hélium, tous les radionucléides, à l’exception des trois plus lourds en terme de masse atomique, peuvent être négliger à cause de leur très faible abondance et leur faible productivité en particules alpha. Le thermochronomètre (U-Th)/He est basé sur l’émission et l’accumulation de particules alpha (noyaux d’hélium) dans le minéral lors de la désintégration radioactive de l’238U, 235U et du 232Th contenus dans l’apatite (Rutherford, 1905 ; Zeitler et al., 1987 ; Wolf et al., 1998).

Fig25.jpg

 

 

8 noyaux d’hélium sont générés à partir de la désintégration de l’238U (élément père) en un atome plus léger de 206Pb (élément fils). 7 autres noyaux d’hélium sont générés dans la chaîne de l’235U au 207Pb et 6 autres dans la chaîne du 232Th au 208Pb (Fig. 25). La mesure précise des abondances actuelles en 4He, 238U, 235U et 232Th permet d’acquérir un âge correspondant au temps écoulé depuis que l’4He est retenu dans la structure cristalline du minéral hôte et donne ainsi accès à l’âge de fermeture du système, c'est-à-dire à l’âge où la diffusion de l’hélium est négligeable en deçà d’une certaine température.

La diffusion de l’He est ainsi contrôlée par la température et permet d’appréhender l’histoire thermique d’un échantillon. L’âge (U-Th)/He correspond, comme pour les traces de fission à un âge thermique intégrant le chemin temps-température que la roche a subi au cours de son histoire.

 

Cette technique s’utilise plus facilement sur les minéraux avec une forte teneur en U et en Th. Ces deux derniers éléments sont concentrés dans certaines phases minérales telles que l’apatite (Farley, 2000), le zircon (Tagami et al., 2003), le sphène (Reiners et Farley, 1999 ; Pik et al., 2003a) ainsi que la monazite (Gleadow et al., 2005).

 

 

II.2.3. Comportement de l’hélium

 

II.2.3.1. Distance d’arrêt

 

 

Les particules α (4He) crées sont éjectées selon une direction aléatoire et possèdent une énergie cinétique (Ec). Les particules a sont émises avec suffisamment d’énergie cinétique Ec pour pouvoir traverser la maille cristalline sur une certaine distance avant de s’immobiliser (Farley et al., 1996). Cette distance d’arrêt a été simulée à l’aide du code développé par Ziegler et al., 1985. La distance d’arrêt des α est fonction du minéral et de Ec. Cette énergie est caractéristique de chaque désintégration (Farley et al., 1996 ; Tab. 4) et  évolue dans un spectre d’énergie compris entre 4 et 8,7 MeV définissant ainsi une distance d’arrêt (stopping distance). La distance d’arrêt de l’He varie entre 12,6 et 34,1 µm dans le cas de l’apatite pour une densité de 3,2 (Tab. 4 et Fig. 26).

 

Tab04.jpg

 

Fig26.jpg

 

 

Il en résulte une perte en hélium suivant la taille du minéral et la position dans celui-ci des atomes d’U et de Th responsable de l’émission de ce gaz (Fig. 27).

 

La taille du grain est un paramètre important qui intervient dans la rétention de l’hélium. Dans le cas d’un atome d’uranium (ou de thorium) se situant en bordure du cristal, il en résulte la perte d’hélium par éjection. En effet, en bordure immédiate du cristal, la particule α a 50 % de probabilité d’être éjectée en dehors du cristal (Fig. 27). Il existe également, au niveau du cristal, une probabilité d’implantation des atomes d’hélium en provenance des minéraux avoisinants.

 

Fig27.jpg

 

 

II.2.3.2. Diffusion et cinétique de diffusion standard

 

L’He est un gaz rare et toutes ces couches électroniques sont saturées. De part cette caractéristique atomique, l’He ne possède pas de propriété chimique. Il est donc inerte chimiquement et ne possède que des propriétés physiques, telles que la diffusion. La diffusion de l’hélium suit une loi d'Arrhenius dépendante de la température.

 

La loi d’Arrhenius s’écrit telle que :

 

Formule09.jpg

 

 

La Figure 28, illustre la notion de température de fermeture (Tc) et de zone de rétention partielle de l’hélium (PRZ-He). La zone partielle de rétention (He-PRZ) est définie lorsque 10 à 90 % de l’hélium est retenu dans le cristal par rapport à la production totale (Dodson, 1986). La température de fermeture du système (Tc) correspond à la valeur à partir de laquelle la fraction d’hélium émise à l’extérieur du cristal est la même que la fraction qui est retenue. Dans cet exemple d’histoire thermique, Tc est égale 70°C.

 

Fig28.jpg

 

 

La capacité de l’hélium à diffuser vers l’extérieur du minéral est fonction de son coefficient de diffusion contrôlé par la température. En effet, selon la température subit par le cristal au cours de son histoire, sa concentration en hélium évoluera de différentes manières (Fig. 29).

 

Dans le cas où la température subie par l’apatite au cours de son histoire est supérieure à sa température de fermeture pour l’hélium, le coefficient de diffusion de l’hélium est maximal (Fig. 29-A). L’hélium va se diffuser totalement à l’extérieur du cristal. Tant que T>Tc, la concentration en Hélium dans le cristal sera nulle au cours du temps.

Pour une température équivalente à la température de fermeture, la perte en hélium s’effectue par  l’éjection accompagnée d’une diffusion de ce dernier (Fig. 29-B). L’hélium s’accumule moins rapidement dans le cristal.

Si la température est inférieure à la température de fermeture, le coefficient de diffusion de l’hélium va être faible, ainsi les atomes d’hélium produits par désintégration ne vont pas diffuser à l’extérieur et vont s’accumuler dans le cristal en fonction du temps (Fig. 29-C). La perte en hélium sera causée uniquement par les phénomènes d’éjection dans la situation où des atomes pères d’U-Th se situent à une distance moyenne inférieure à 21 µm de la bordure du volume cristallin.

 

Fig29.jpg

 

 

La rétention (partielle) de l’hélium est dépendante de plusieurs paramètres combinés tels que la cinétique de diffusion, la taille du cristal et notamment le taux de refroidissement correspondant au profil temps-températures, autrement dit, de l’histoire thermique.

 

Des paléo-zones de rétention partielle de l’hélium, définies par Wolf et al. (1998) et House et al. (1999), ont pu être mises en évidence et sont comprises entre ~40 et 70°C. La ZRP He est analogue à la zone de rétention partielle définie pour les traces de fission. Les limites de cette zone sont liées aux variations d’équilibre entre la quantité d’hélium perdue et la quantité d’hélium retenue au sein du minéral. L’accumulation de l’hélium devient totale pour des températures inférieures à 40°C (Wolf et al., 1998). Au-delà de 40°C, il s’opère une compétition entre accumulation et diffusion des particules α. Dès cette gamme de températures, l’hélium possède une énergie d’activation Ea suffisamment importante pour se déplacer de manière significative dans le minéral à l’échelle des temps géologiques. Cela aura pour conséquence la diffusion et la fuite de l’hélium hors du cristal.  

 

Pour l’apatite, les données de diffusion montrent que la température de fermeture de l’hélium correspond à des températures de l’ordre de 60 à 75°C (Farley, 2000 ; Ehlers et al., 2003 ; Shuster et al., 2003) pour des grains dont la largeur est comprise entre 80 et 120 µm.

 

Farley, 2000 a démontré que la température de fermeture n’est pas une valeur constante et évolue en fonction de la taille des grains (Fig. 30). La température de fermeture évolue d’environ 10°C pour des tailles de grains comprises entre 50 et 100 µm en considérant une vitesse de refroidissement constante de 10°C/Ma. La température de fermeture est décroissante avec un rayon de grain plus faible. Chaque taille de grain est caractérisée par une température de fermeture.

 

Fig30.jpg

 

 

II.2.3.4. Cinétique de diffusion prenant en compte les défauts de recul α

 

Certains auteurs ont observé que la température de fermeture de 70°C n'était pas en accord avec les données décrites précédemment (Shuster et al., 2006 ; Gautheron et al., 2009). Shuster et al. (2006) ont proposé un modèle (Fig. 31) de diffusion de l’hélium prenant en compte les effets des zones amorphes (défaut dans le réseau cristallin jouant le rôle de piège à hélium) générés par l'effet de recul des noyaux lourds lors des désintégrations alpha de l’238U, 235U et 232Th. Le modèle a été déterminé à partir d’expériences de diffusion permettant de développer une fonction mathématique qui rattache la diffusivité de l’hélium avec la température, la concentration en He ainsi que la quantité de défauts présents dans le cristal. L’insertion de cette fonction dans un modèle de production-diffusion en 4He a une conséquence sur l'interprétation des données (U-Th)/He.

 

L’hélium qui diffuse a tendance à rester piégé dans les zones amorphes. Celles-ci ont un effet sur la cinétique de diffusion de l’hélium dans le cristal (Farley, 2000). Il faudra donc une énergie d’activation qui soit beaucoup plus importante pour que l’hélium sorte du défaut et puisse diffuser vers le milieu extérieur. Par ce principe, à chaque fois qu’une particule a est émise, un défaut est créé et l’hélium va être de plus en plus retenu dans l’apatite. La densité de défauts augmentant au cours du temps dans le cristal, ce dernier va devenir de plus en plus rétentif à l’hélium pour une histoire thermique donnée (Shuster et al., 2006 ; Gautheron et al., 2009 ; Fig. 31).

Le rôle des défauts est important pour des températures comprises dans la zone partielle de rétention. Lorsque la température du milieu est suffisamment basse, l’énergie d’activation Ea n’est pas suffisante pour permettre la mobilité et la diffusion des particules d’hélium. Dans le cas d’une température plus conséquente, l’hélium recevra une énergie Ea qui sera suffisante pour sortir d’un site cristallin à un autre (Fig. 31-A). En prenant en compte le fait qu’il y a création de zones amorphes jouant le rôle de piège, cela nécessitera une énergie plus importante pour que l’hélium puisse ressortir des zones amorphes (Fig. 31-B, 31-C).

 

 

Fig31.jpg

 

 

En tenant compte d’un changement de la cinétique de diffusion causé par la création de zone amorphe, la relation de diffusion selon la loi d’Arrhenius devient (Shuster et al., 2006) :

 

Formule10-copie-1.jpg

 

La rétentivité de l’hélium dans le cristal est dépendante de la valeur de l’énergie Ea + Eb.

 

Au-delà d’une gamme de températures, les atomes composants la structure cristalline se replacent dans leur site originel. L’évolution de la fraction de dommages α dans le temps est contrôlée par l’histoire thermique. Les zones amorphes disparaissent par recristallisation, c'est-à-dire par la réorganisation du réseau cristallin ; ceci est comparable avec les traces de fission à partir d’un certain seuil thermique et cela va avoir par conséquent une influence sur l’interprétation des âges (U-Th)/He. Des simulations de type Monte Carlo sur des cristaux d’apatite possédant une géométrie réaliste (Gautheron et al., 2009) démontrent l’effet de l’histoire thermique subi par la roche sur la fraction de dommage α contrôlant la cinétique de diffusion de l’He.

 

Les effets des dégâts d’irradiation sur la température de fermeture excèdent de loin les effets de la taille des grains.

 

La recristallisation des zones amorphes change le coefficient de diffusion d’origine ainsi que les énergies d’activation Ea et Eb. La diffusion de l’hélium selon la loi d’Arrhenius peut s’écrire en intégrant un nouveau paramètre (h) tenant compte du facteur de cicatrisation des dommages alpha (Gautheron et al., 2009).

 

Formule11.jpg

 

 

Les paramètres t et h sont valables pour un échantillon et pour une histoire thermique donnée.

 

Sur un aspect chimique, le modèle de Shuster et al. (2006) (Fig. 20) et de Gautheron et al. (2009) proposent que la température de fermeture (Tc) en 4He dans l’apatite varie selon le taux de refroidissement correspondant à la vitesse d’exhumation (°C/Ma) et selon les concentrations en [U] et [Th] regroupées sous la forme d’une concentration effective en uranium[1] [eU] ([eU] = U + 0,235 Th). Ce problème de variation de la température de fermeture est d’autant plus important pour les taux d’érosion faibles (par exemple 1°C/km soit 30 m/Ma pour un  géotherme de 30°C/km : Fig.32). Pour des concentrations [eU] de plus en plus importantes, l’écart entre l’âge mesuré et l’âge théorique tend à augmenter (Gautheron et al., 2009). La valeur de l’âge (U-Th)/He est d’autant plus importante pour des températures comprises dans la zone partielle de rétention de l’hélium. Ces résultats de simulations sont en accord avec les travaux de Shuster et al. (2006).  



[1] L’uranium et le thorium ne se désintègrent pas à la même vitesse, la concentration effective [eU] permet de prendre en compte cette différence (0,235 correspondant au rapport des constantes de désintégration des deux éléments).

 

 

Fig32.jpg

 

 

II.2.3.5. Facteur de correction FT

 

Le choix de la taille et de la morphologie appropriées des cristaux est critique pour l'obtention significative des âges (U-Th)/He. Afin de comparer l’âge des différents grains entre eux, il est nécessaire de corriger l'effet de perte d'He par éjection, dont l’effet atteint 20 à 30 %.

Dans la situation où il existe différentes tailles de grains, la comparaison des âges (U-Th)/He entre les cristaux est réalisable à la condition de les rapporter à une même géométrie permettant de simuler et de rajouter par le calcul une certaine quantité d’alpha perdue par éjection (Farley et al., 1996). La perte des α par diffusion a pour effet d’altérer l’âge réel. Une correction de l’éjection α appelée FT, qui a pour fonction d’apporter une correction aux âges He bruts obtenus, doit être déterminée.

 

Il existe deux façons d’estimer le facteur de correction FT. Il est déterminé soit :

-                     (1) par un modèle géométrique de type sphérique avec FT = 1 + A1 b + A2b² où A1 et A2 sont des paramètres spécifiques de la chaîne de désintégration radioactive de l’U et du Th et β le rapport surface/volume du cristal,

-                     (2) par un modèle statistique de type Monte Carlo pour des formes de cristaux quelconques mais de géométrie réaliste (identifiable) tel que : FT= nombre d’évènements triés restant dans le cristal / nombre d’évènements totaux   (FT ≤ 1). Ce modèle, plus précis et rapide à mettre en œuvre, est utilisé pour ce travail via un algorithme de simulation (Gautheron et al., 2006) disponible en ligne (http://h0.web.u-psud.fr/UThHeNe_MonteCarloSimulation). L’algorithme de fonctionnement du modèle de Monte Carlo est basé sur le tirage aléatoire d’un isotope père (U-Th) dans un volume défini du cristal échantillon. Ce tirage est suivi d’un calcul de sa position. En connaissant la distance d’arrêt des particules α, il est possible d’estimer la zone (sphère centrée sur l’élément père) dans laquelle ces particules pourront être éjectées. Le FT idéalise la géométrie 3D des cristaux, en prenant en compte des caractéristiques majeures de la géométrie. 

 

Pour appliquer le FT à un âge (U-Th)/He brut, l’hypothèse de base est de considérer qu’il n’existe pas de zonation chimique (répartition homogène des teneurs en U et Th) dans le grain et une absence d’implantation de particules alpha pouvant provenir des minéraux voisins.

 

La géométrie de base des cristaux d’apatite est un prisme hexagonal (légèrement aplati dans le cas des cristaux de cette étude) surmonté d’une pyramide à chaque extrémité (Fig. 33), mais ce cas de figure n’est pas observé systématiquement. De multiples morphologies intermédiaires existent. Selon les conditions de cristallisation et de préservation, l’hexagone du cristal peut s’observer avec :

 

-                      deux terminaisons pyramidales,

-                      une terminaison pyramidale,

-                      une terminaison pyramidale et une extrémité cassée,

-                      des extrémités sans pyramide,

-                      une extrémité cassée,

-                      deux extrémités cassées.

 

La géométrie et la taille du cristal, c'est-à-dire le b, sont prises en compte lors du calcul du FT. Plus la section du grain possède une géométrie identifiable, plus la marge d’erreurs sur la mesure de l’âge sera faible (Ehlers et Farley, 2003).

 

Fig33.jpg

 

 

La dimension du cristal est mesurée selon sa longueur, largeur et épaisseur (Fig. 33). La taille des cristaux est le paramètre limitant. Afin d’obtenir une valeur du FT approchant de 1, la taille des grains doit être supérieure à 100 µm (Ehlers et Farley, 2003). Une erreur supérieure à 5 % est atteinte pour des cristaux de longueur inférieure à 100 µm (Fig. 34).

Fig34.jpg

 

II.2.4. Calcul de l’âge (U-Th)/He 

 

La mesure précise des abondances actuelles en 4He, 238U, 235U et 232Th permet d’obtenir un âge t qui correspond au temps écoulé depuis que l’4He est retenu dans le minéral. L’âge t suit la relation suivante :

 

Formule12.jpg

 

 

238U, 235U et 232Th sont les quantités actuelles, t représente le temps d’accumulation (âge He) et l les constantes de désintégration des isotopes concernés. Le nombre de particules a produites par chaque chaîne de désintégration est exprimé sous forme de coefficients.

Une simplification de la relation peut être effectuée en connaissant le rapport actuel des abondances isotopiques 235U/238U. Il existe 137,88 fois plus d’238U que d’235U (Steiger et Jäger, 1977) soit :

 

Formule13.jpg

 

 

II.2.5. Significations des âges (U-Th)/He

 

Plusieurs auteurs ont précédemment rapporté l'évidence que les dommages de α-recul affectent la rétentivité de l’He dans l'apatite (Green et al., 2006 ; Shuster et al., 2006), y compris l’âge (U-Th)/He pour des histoires thermiques indépendamment des contraintes et des mesures directes de diffusivité.

Par conséquent, la prise en compte de l’évolution des dommages de recul α est devenue essentielle pour la méthode de datation (U-Th)/He, comme démontrée également par une étude récente de Flowers et al. (2009). Farley (2000), Shuster et al. (2006), ainsi que Gautheron et al. (2009) proposent que les défauts de recul α modifient le coefficient de diffusion efficace par un phénomène de piégeage résultant de l'équilibre chimique entre l'hélium situé dans la structure de l'apatite et les défauts.

Il a été mis en évidence une anomalie systématique entre les deux systèmes thermochronologiques (TFA et (U-Th)/He), devenant plus prononcée pour des échantillons possédant des âges stratigraphiques et TFA anciens (Green et al., 2006). Gautheron et al. (2009) décrivent ce même cas de figure sur les roches plutoniques de la bordure SE du Massif Central (avec un âge de cristallisation entre 310 et 320 Ma). Il est probable qu’un problème d’accumulation de défauts au sein des cristaux d’apatite pourrait avoir pour conséquence de piéger l’hélium dans la maille cristalline modifiant ainsi son coefficient de diffusion et surestimant ainsi la valeur de l’âge (U-Th)/He (Shuster et al., 2006 ; Flowers et al., 2007). Gautheron et al. (2009) indiquent que ce problème de diffusion de l’He apparaît lorsque l’échantillon séjourne de manière prolongée dans la zone partielle de rétention pour des températures comprises entre 80 et 40°C. L’He contenu dans le cristal ne va pas se diffuser vers le milieu extérieur en relation avec la création de défauts dans la structure cristalline générée par l’effet de recul d’atomes fils lors de la désintégration radioactive. Cette accumulation de l’He sera d’autant plus importante pour des cristaux d’apatite séjournant de manière prolongée dans la zone partielle de rétention.

Les échantillons qui ont peu subit de réchauffement vont être affectés par des phénomènes secondaires tels que des implantations, une chimie des cristaux d’apatite différente, une diffusion bloquée,…

Les âges (U-Th)/He supérieurs aux âge TFA peuvent représenter un message géologique pouvant être rapporté à un temps de résidence prolongé dans la zone partielle de rétention.

 

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